Однопрестольный каменный храм в честь Воздвижения Креста Господня в селе Васильево построен в 1871 году. Проект храма разработал епархиальный архитектор И. П. Александров. Он же занимался разработкой проекта колокольни, построенной в 1872 году. В 1880-м к колокольне пристроили стеклянную галерею, закрывшую паперть.
В начале XX века к церкви пристроили приделы во имя святителя Николая Чудотворца и мученика Арефы. Крестовоздвиженская церковь — довольно крупный трехпрестольный храм с небольшой трапезной и колокольней в псевдорусском стиле.
Инициатором строительства храма выступил настоятель Раифской пустыни архимандрит Варлаам. Храм строился на средства Раифского монастыря и верующих. Руководил строительством уполномоченный прихода крестьянин села Васильево М. Г. Малютин. Стеклянную галерею пристроил казанский купец Д. Лаврентьев, а приделы — известный миссионер, профессор Казанской духовной академии Н. И. Ивановский, для которого благоустройство православного храма являлось средством борьбы с влиятельным в Васильево старообрядчеством. Его сын Евгений служил в этом храме с 1907 года. Средства на строительство приделов в честь святителя Николая Чудотворца и мученика Арефы выделили владелец Васильевского стекольного завода П. М. Богданов и казанский купец Л. А. Матвиевский.
Прихожане почитали как святыню старый деревянный крест с изображением распятия, перенесенный в храм из сельской часовни, построенной в ХVII веке. Это знаменательное событие произошло 12 июля 1897 года. В этот день Литургию в храме служил протоиерей Иоанн Сергиев, впоследствии прославленный Русской Православной Церковью в лике святых.
В 1938 году храм закрыли, после чего разграбили и осквернили. Верхние ярусы колокольни и луковичную главку с крестом демонтировали, чтобы придать культовому сооружению вид общественного здания. После перестройки в храме разместился кинотеатр.
В 1990-м храм вернули Казанской епархии. В 1994—1996 годах были восстановлены кирпичная ограда с трехарочными воротами и притвор церкви, утраченный в конце 30-х. Главный престол освятили в 1991 году, а придел в честь святителя Николая — в 1993-м. С 1998 года при храме действует воскресная школа. Трехъярусную колокольню восстановили в 2004-м. 30 октября 2010 года был освящен третий придел храма, посвященный Казанской иконе Божией Матери.