Храм в честь Воздвижения Креста Господня находится в «южном» корпусе Казанско-Богородицкого монастыря, построенном в 1882—1887 годах.
Крестовоздвиженская церковь с иконостасом, для первого яруса которого на Афоне были написаны шесть больших икон, находится на купольном этаже. На первом и втором этажах располагались общая монастырская трапезная, живописная мастерская, больница, ризница и комнаты воспитывавшихся в монастыре сирот, а в подвале — пекарня и квасная.
В 1930-е годы главный храм монастыря — собор Казанской Богоматери и стоявшая рядом колокольня были взорваны. К Крестовоздвиженской церкви в советское время пристроили гаражи. Долгое время храмовое здание являлось учебным корпусом Казанского государственного педагогического института. Затем в нем разместилось студенческое общежитие.
В апреле 2005 года Крестовоздвиженскую церковь передали Казанской епархии. Реставрация храма началась в 2004-м, когда стало известно о возможности возвращения в Россию «ватиканского» списка Казанской иконы Божией Матери. Реставрационные работы, которыми занималось ООО «НПО „Космос“» завершились перед торжествами по случаю 1000-летия Казани. Проект разработало МБУ «Институт „Казгражданпроект“» (главный конструктор — Т. Сальникова, главный архитектор — А. Никитин).
К юбилею реставраторы успели восстановить внешний фасад церкви и ее внутреннее убранство. Был установлен 300-килограммовый крест, покрытый сусальным золотом. Крест изготовило ОАО «Казанский трест инженерно-строительных изысканий». Особую ценность представляет иконостас, выполненный в классическом стиле и украшенный позолотой. Над ним трудились мастера Русской Православной Церкви из подмосковного поселка Софрино. Справа от него находится киот со знаменитой Казанской иконой Божией Матери, подаренной Папой Римским Иоанном II.